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化学化工学院在Angewandte Chemie International Edition上发表最新研究成果

发布时间:2024-11-27 浏览量:

近日,化学化工学院徐远国课题组在化学领域顶级期刊Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.823) 发表最新研究论文Aeration-Free Photo-Fenton-Like Reaction Mediated by Heterojunction Photocatalyst toward Efficient Degradation of Organic Pollutants。化学化工学院教授徐远国和药学院副教授谢萌为论文共同通讯作者,化学化工学院博士生王艳和药学院硕士生李连鑫为论文共同第一作者,开云官方注册-开云(中国)为该论文的独立完成单位。

基于过氧单硫酸盐(PMS)的类光芬顿工艺因其通过光辅助催化剂激发PMS活化产生大量活性氧物种(ROS),被证明是一种清洁高效的去除持久性有机污染物的技术。该技术在水污染控制领域被视为一种有潜力的高级氧化工艺(AOP)。传统的光催化降解系统对氧气(O2)和强制空气对流的过度依赖极大限制了其在工业上的大规模应用。因此,设计开发一种无需曝气即可有效促进PMS活化的光-芬顿类系统变得至关重要。在基于PMS的类芬顿降解系统中,已有报道称ROS中的氧并非来源于溶解氧,而是直接来自PMS,为本次工作的开展提供了启发。

该工作构建了具有合适缺陷浓度的双空位S型异质结VO-M-Co3O4@CNx,表现出优异的PMS活化能力和光激发协同作用,实现了无曝气高效降解有机污染物。VO-M-Co3O4@CNx 在厌氧条件下的降解速率(4.58 min-1 g-2)高于有氧条件下的降解速率(1.67 min-1 g-2),优于典型的异质结催化剂降解体系。原位实验和DFT 研究揭示缺陷诱导的光生电子介导的PMS活化,阐明O₂和PMS在 VO-M-Co3O4@CNx上的竞争相互作用。该研究首次强调了催化剂中O₂和PMS之间的竞争作用是调控PMS活化协同光激发的关键,对开发无需曝气的高级氧化工艺协同光催化在水处理领域产生重要意义。

该研究成果得到了国家自然科学基金的资助。(化学化工学院)

文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202419680